de.wedoany.com-Bericht: Die Forschungsteams um Zhao Jiang und Ye Meng von der Chinesischen Universität Guizhou sowie Xu Bingjia von der Universität Wuyi haben durch eine Heteroatom-Halogen-Engineering-Strategie ein Indolo[3,2-b]carbazol-Molekülgerüst entworfen und ein dualmodulares organisches Langzeitnachleuchtsystem entwickelt, das sowohl persistente thermisch aktivierte verzögerte Fluoreszenz (pTADF) als auch persistente Raumtemperatur-Phosphoreszenz (pRTP) vereint.
Nachleuchtmaterialien können nach Entfernung der Anregungsquelle mehrere Sekunden bis Minuten lang Licht emittieren und finden Anwendung in den Bereichen Fälschungssicherheit, Informationssicherheit, Bioimaging und optische Sensorik. Organische Langzeitnachleuchtmaterialien sind aufgrund ihrer einstellbaren Molekülstruktur, flexiblen Herstellung und guten Biokompatibilität in den letzten Jahren zu einem Forschungsschwerpunkt geworden. Organisches Nachleuchten wird hauptsächlich in zwei Kategorien unterteilt: pRTP entsteht durch Strahlungsübergänge von Triplett-Exzitonen mit extrem langer Lebensdauer; bei pTADF erzeugen Triplett-Exzitonen durch inverses Intersystem-Crossing (rISC) langlebige Singulett-Exzitonen, die anschließend strahlend zerfallen. Die Entwicklung dualmodularer Nachleuchtmaterialien, die beide Emissionswege integrieren, bleibt eine Herausforderung, da pTADF und pRTP aus konkurrierenden Zerfallsprozessen derselben Triplett-Exzitonen resultieren.
Die Forscher wählten Indolo[3,2-b]carbazol (ICZ-p1) als zentrales Leuchtgerüst und setzten eine synergistische Heteroatom-Halogen-Engineering-Strategie ein, um die Verteilung der Grenzorbitale, die elektronische Konfiguration des angeregten Zustands, die Spin-Bahn-Kopplung (SOC) sowie die Singulett-Triplett-Energielücke (ΔE_ST) zu steuern und so eine präzise Regulierung der Intersystem-Crossing-Raten (ISC/rISC) und der Phosphoreszenzrate zu erreichen. Durch Dotierung der Moleküle in Polymethylmethacrylat (PMMA)-Filme wurden die Triplett-Exzitonen stabilisiert und ein organisches Langzeitnachleuchten realisiert. Bei F/Cl-ICZ-p1-Derivaten waren kᵣᶦˢᶜ und kₚ vergleichbar, was zu einer effizienten dualmodularen Emission (pTADF + pRTP) führte. Bei Raumtemperatur (298 K) zeigten die Filme ein hellgrünes Nachleuchten, das über 20 Sekunden anhielt, mit einer Lebensdauer des angeregten Zustands von über 20 Sekunden. Bei 320 K führte das beschleunigte rISC zu einer Blauverschiebung der Emission, wobei pTADF dominierte, was eine temperaturabhängige Farbabstimmung des Nachleuchtens demonstrierte.
Br-ICZ-p1 zeigte eine Dominanz von kₚ, was zu einem einmodularen pRTP-Verhalten führte. Seine PMMA-Filme zeigten bei Raumtemperatur ein kurzlebiges grünes Nachleuchten (weniger als 1 Sekunde) mit einer Phosphoreszenzlebensdauer von etwa 20 Millisekunden; nach Erwärmung wurde keine pTADF nachgewiesen. Unter Nutzung der Photoaktivierungs- und Langzeitnachleuchteigenschaften erforschten die Forscher Anwendungen zur Informationsspeicherung. Unter Verwendung einer vorstrukturierten Maske wurden ausgewählte Bereiche des F-ICZ-p1-PMMA-Films selektiv mit UV-Licht bestrahlt, um Sauerstoff zu verbrauchen und so Muster (Taijitu und seine dynamische Form) einzuschreiben. Nach Entfernung des UV-Lichts zeigten die bestrahlten Bereiche ein grünes Nachleuchtbild, während die unbelichteten Bereiche dunkel blieben, was ein optisches Schreiben und Auslesen ermöglichte. Das Muster war bis zu 10 Minuten lang deutlich sichtbar, degradierte jedoch aufgrund der Sauerstoffdiffusion (die den angeregten Zustand löscht und die Langzeitspeicherung einschränkt) nach etwa 50 Minuten allmählich und verschwand.
Um diese Einschränkung zu überwinden, wurde eine Barriere aus Polyvinylalkohol (PVA) auf den Film aufgebracht. Die PVA-Verkapselung blockierte effektiv das Eindringen von Sauerstoff und verhinderte das Löschen des Nachleuchtens, wodurch die Lesbarkeit des Musters auf etwa 7 Stunden verlängert wurde, mit potenzieller Fähigkeit zur Fernübertragung. Dies verbesserte die zeitliche Informationsspeicherfähigkeit erheblich. Nach dieser Zeit verblasste das Muster, was auf eine zeitgesteuerte Informationssicherheitsstrategie hindeutet, die mit einem Lese-Lösch-Mechanismus übereinstimmt.
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